Alberti deixou a pintura para se dedicar á poesía despois da publicación do seu primeiro poemario, Marinero en tierra (1925), as súas primeiras obras como La amante (1926) ou El alba del alhelí (1927) insírense dentro da tradición dos cancioneros españois, aínda que tomando elementos vangardistas. A partir de Cal y Canto (1929) a influencia de Luis de Góngora faise evidente, pero foi en Sobre los ángeles (1929) onde acada a madurez poética, o libro é froito dunha grave crise persoal, nel desaparece o clasicismo anterior e caracterízase pola densidade das imaxes, a violencia do verso e a creación dun mundo onírico e infernal.
A partir de Con los zapatos puestos tengo que morir (1930) Alberti integra na súa poesía as preocupacións político-sociais, e tras a proclamación da Segunda República Española, Albertí achégase ás posicións marxistas e ingresa no Partido Comunista de España, entre as obras deste período destacan Consignas (1933), Un fantasma recorre Europa (1933), 13 bandas y 48 estrellas (1936) e El poeta en la calle (1938). En 1934 crea a revista revolucionaria Octubre.
Como consecuencia da guerra civil española exiliouse na Arxentina en 1939, onde continuou escribindo e pintando, a súa obra amosa a saudade de España, en especial en Entre el clavel y la espada (1941). La arboleda perdida, unha autobiografía publícaa en 1942. En 1962 deixa a Arxentina para se asentar en París e Roma, antes de regresar a España en 1977, onde foi elixido deputado no Congreso dos Deputados nas listas do PCE.
Alberti publicou tamén obras de teatro como El hombre deshabitado (1930), Fermín Galán (1931), De un momento a otro (1938-39), El trébol florido (1940), El adefesio (1944) ou Noche de guerra en el Museo del Prado (1956)
