En 1967, il a fondé le groupe Arco Iris[2], groupe argentin cherchant la fusion du rock et du folk latino-américain. Arco Iris était un groupe assimilé au courant hippie de l'époque, fusion de l'idéologie « Flower Power » et de philosophie hindouiste sur qui la guide spirituel Dana, exerçait une influence bienveillante. Malgré les différents sauts évolutifs au long de sa carrière, sa musique est toujours imprégnée de cette touche minimaliste et mystique qui ont caractérisé ses débuts dans Arco Iris .
Il crée en 1981, son premier album : Santaolalla. Puis en 1995, G.A.S. (ses initiales) et en 1997 Ronroco (instrumental) ses premiers succès. Il produira en 2000 Fíjate bien un album pour le chanteur colombien Juanes. Il est aussi le producteur de plusieurs groupes latino tels que Javier Garcia ou Cafe Tacuba.
Musiques pour le cinéma et autres productions audiovisuelles
En 2008, il écrit la musique du premier film publicitaire de Louis VuittonWhere Will Life Take You?, réalisé par Bruno Aveillan[3]. En 2010 il compose à nouveau pour Alejandro González Iñárritu pour le film Biutiful. En 2011, deux morceaux qu'il a composés sont utilisés dans des publicités : De Uschuaia la Quiaca en France dans la publicité pour le TGV[4] et Apertura dans une publicité de la Société générale[5].
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Le , Gustavo Santaolalla est honoré en tant que BMI Icon aux 15e BMI Latin Awards, qui récompense les créateurs qui ont eu une « influence unique et indélébile sur des générations de musiciens[12] »
2007 : Best Compilation Soundtrack Album for a Motion Picture, Television or Other Visual Media – Brokeback Mountain: Original Motion Picture Soundtrack (producteur)
2008 : Best Compilation Soundtrack Album for a Motion Picture, Television or Other Visual Media – Babel: Original Motion Picture Soundtrack (compositeur)